近日，中國科學(xué)院高能物理研究所中國散裂中子源（CSNS）高能非彈譜儀團隊與上海交通大學(xué)馬杰教授、哈爾濱工業(yè)大學(xué)張倩教授以及香港大學(xué)陳粵教授等課題組合作，在聲子非諧性的調控研究方面取得重要進(jìn)展，相關(guān)研究以“Vacancies tailoring lattice anharmonicity of Zintl-type thermoelectrics”為題在線(xiàn)發(fā)表在Nature子刊《Nature Communication》。
晶格缺陷是抑制晶格熱導率、優(yōu)化熱電材料性能的一個(gè)重要手段，傳統的Debye-Callaway自由聲子氣模型認為晶格缺陷主要起缺陷-聲子散射作用。近年來(lái)，在一些新型熱電材料中觀(guān)測到了高濃度的空位缺陷，且這些缺陷呈無(wú)序或短程序分布。這些材料具有更低的晶格熱導率，但是傳統的缺陷-聲子散射模型無(wú)法給出一個(gè)很好的解釋。同時(shí)，大量空位缺陷和無(wú)序/短程無(wú)序分布情況也為理論研究工作帶來(lái)了很大的挑戰。
CSNS高能非彈譜儀團隊與合作者利用非彈性中子散射技術(shù)直接測量了Sr(Cu,Ag,Zn)Sb樣品的聲子譜信息。相較SrCuSb，具有無(wú)序空位缺陷的Sr2ZnSb2樣品的聲子譜表現出明顯軟化和寬化。同時(shí)，聲子平均能量和格林艾森常數分析指出聲子譜的寬化與聲子非諧性的增強有關(guān)。結合中子衍射測量、原子位移參數分析、X射線(xiàn)光電子能譜表征和理論模擬計算，研究團隊進(jìn)一步發(fā)現空位缺陷的引入會(huì )引起價(jià)電子轉移量和原子鍵強度的變化，從而導致聲子譜的軟化和非諧性的增強。
該研究工作突破了晶格缺陷抑制晶格熱導率的傳統機理認知，同時(shí)為調控聲子非諧性提供了一個(gè)新思路。上海交通大學(xué)博士研究生朱金峰、高能所任清勇副研究員和大灣區大學(xué)陳辰特聘研究員為共同第一作者，高能所任清勇副研究員和童欣研究員與陳粵教授、張倩教授和馬杰教授為共同通訊作者。該項工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、廣東省基礎與應用基礎研究基金、國家自然科學(xué)基金等的資助，并獲得日本J-PARC、英國ISIS、澳大利亞ANSTO/Synchrotron等研究機構的機時(shí)支持。
論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-46895-4
